Les résultats décrits par l’équipe du Bochum Excellence Cluster Ruhr Explores Solvation, RESOLV en abrégé, avec des collègues du réseau de recherche sœur CALSOLV à Berkeley ont été publiés dans la revue Angewandte Chemie le 3 septembre 2021. Les évaluateurs ont évalué les résultats comme un Papier de surbrillance (Major 10%).



Les protons (H+) et les ions hydronium (H3O+) dans les methods aqueuses libres semblent migrer moreover rapidement que les autres ions en raison du mécanisme de Grotthuss. Les protons individuels ne migrent pas vraiment du tout. Au lieu de cela, les liaisons des ions hydronium sont rompues et de nouvelles liaisons avec d’autres molécules d’eau sont formées, de sorte que le proton individuel ne migre pas. Les rates sont plutôt transportées directement d’une molécule d’eau à l’autre. Ce processus est in addition rapide que la diffusion d’un ion à travers la alternative.

Comportement dans les espaces confinés inexploré

Jusqu’à présent, de nombreuses études ont étudié le transport des protons en option aqueuse libre. « Dans la vraie vie, de telles situations sont relativement rares », explique le professeur Martina Havenith, conférencière de RESOLV et auteur de l’étude. « La plupart des processus de transport de protons se produisent en fait dans des espaces confinés ou dans des nanopores. » Les ions hydronium sont impliqués dans la définition de la valeur du pH. Jusqu’à présent, l’effet du confinement n’a pas encore été complètement compris.



Pour changer cela, des chercheurs de Bochum et de Berkeley ont combiné des méthodes théoriques et expérimentales. Ils ont créé de minuscules bassins d’eau, dont la taille pouvait être contrôlée avec précision. Dès que le diamètre des gouttelettes est devenu inférieur à deux nanomètres, le mécanisme de transportation des protons dans l’expérience et les simulations ont changé brusquement.  » Sous deux nanomètres, la migration des protons est limitée par des effets de confinement. Cet effet est réduit lorsque le bassin d’eau est agrandi « , explique Martina Havenith. « Étonnamment, nous avons constaté qu’au-dessus de deux nanomètres, là où la development d’ions hydronium est probable, il y a un embouteillage de protons. » Le proton est bloqué dans un état oscillatoire, où il rebondit le prolonged de la area du bassin d’eau, mais ne progresse pas vers l’avant, ce qui fait que la conductivité n’augmente pas davantage – comme prévu à l’origine.

Court docket-circuit dans le réseau de liaison hydrogène

En plus de la taille des swimming pools, la focus en acide affect également le comportement de migration des protons. Lorsque l’équipe de recherche a augmenté la teneur en acide, elle a créé une sorte de court-circuit dans le réseau de liaisons hydrogène de la gouttelette, de sorte que le proton n’a in addition migré de sa placement, mais s’est plutôt arrêté dans un état de rebond oscillatoire. « Cela a des conséquences pour chaque système qui repose sur le transport de protons, vehicle la taille du système ou la concentration de protons peuvent entraîner un embouteillage et par exemple perturber le processus de signalisation », conclut Havenith.