Des scientifiques du Laboratoire national de Brookhaven du Département américain de l#39énergie (DOE) et de l#39Université de Columbia ont mis au place un moyen de convertir le dioxyde de carbone (CO2), un puissant gaz à effet de serre, en nanofibres de carbone, des matériaux dotés d#39un substantial éventail de propriétés uniques et de nombreux potentiels à prolonged terme. utilisations du terme. Leur stratégie utilise des réactions électrochimiques et thermochimiques en tandem se déroulant à des températures et à une pression ambiante relativement basses. Comme le décrivent les scientifiques dans la revue Nature Catalysis, cette approche pourrait réussir à emprisonner le carbone sous une forme solide utile pour compenser, voire atteindre des émissions de carbone négatives.
« Vous pouvez mettre les nanofibres de carbone dans le ciment pour renforcer le ciment », a déclaré Jingguang Chen, professeur de génie chimique à Columbia avec une nomination conjointe au Brookhaven Lab et qui a dirigé la recherche. « Cela emprisonnerait le carbone dans le béton pendant au moins 50 ans, voire furthermore. D#39ici là, le monde devrait passer à des sources d#39énergie principalement renouvelables qui n#39émettent pas de carbone. »

En key, le processus produit également de l’hydrogène gazeux (H2), un carburant alternatif prometteur qui, lorsqu’il est utilisé, ne génère aucune émission.
Capter ou convertir le carbone
L’idée de capter le CO2 ou de le convertir en d’autres matériaux pour lutter contre le changement climatique n’est pas nouvelle. Mais le uncomplicated stockage du CO2 peut entraîner des fuites. Et de nombreuses conversions de CO2 produisent des produits chimiques ou des carburants à base de carbone qui sont utilisés immédiatement, ce qui libère du CO2 directement dans l#39atmosphère.
« La nouveauté de ce travail est que nous essayons de convertir le CO2 en quelque chose à valeur ajoutée, mais sous une forme solide et utile », a déclaré Chen.
Ces matériaux carbonés solides, notamment les nanotubes et nanofibres de carbone dont les proportions mesurent des milliardièmes de mètre, possèdent de nombreuses propriétés attrayantes, notamment la résistance et la conductivité thermique et électrique. Mais il n’est pas easy d’extraire le carbone du dioxyde de carbone et de l’assembler dans ces constructions à échelle good. Un processus immediate, alimenté par la chaleur, nécessite des températures supérieures à 1 000 degrés Celsius.
« C#39est très irréaliste pour une réduction des émissions de CO2 à grande échelle », a déclaré Chen. « En revanche, nous avons trouvé un processus qui peut se produire à environ 400 degrés Celsius, ce qui est une température beaucoup moreover pratique et réalisable industriellement. »
Le tandem en deux temps
L’astuce consistait à diviser la réaction en étapes et à utiliser deux forms différents de catalyseurs : des matériaux qui facilitent la réunion et la réaction des molécules.
« Si vous dissociez la réaction en plusieurs sous-étapes de réaction, vous pouvez envisager d#39utiliser différents varieties d#39apport d#39énergie et de catalyseurs pour faire fonctionner chaque partie de la réaction », ont déclaré Zhenhua Xie, chercheur scientifique au Brookhaven Lab et à Columbia, auteur principal de l#39write-up.
Les scientifiques ont commencé par se rendre compte que le monoxyde de carbone (CO) était une bien meilleure matière première que le CO2 pour fabriquer des nanofibres de carbone (CNF). Ils ont ensuite fait marche arrière pour trouver le moyen le additionally efficace de générer du CO à partir du CO2.
Des travaux antérieurs de leur groupe les ont amenés à utiliser un électrocatalyseur disponible dans le commerce à foundation de palladium supporté sur du carbone. Les électrocatalyseurs entraînent des réactions chimiques à l#39aide d#39un courant électrique. En présence d#39électrons et de protons en circulation, le catalyseur divise le CO2 et l#39eau (H2O) en CO et H2.
Pour la deuxième étape, les scientifiques se sont tournés vers un thermocatalyseur activé par la chaleur, constitué d#39un alliage fer-cobalt. Il fonctionne à des températures d’environ 400 degrés Celsius, ce qui est nettement as well as doux que ce qu’exigerait une conversion directe de CO2 en CNF. Ils ont également découvert que l’ajout d’un peu de cobalt métallique supplémentaire améliore considérablement la formation des nanofibres de carbone.
« En couplant l#39électrocatalyse et la thermocatalyse, nous utilisons ce processus tandem pour réaliser des choses qui ne peuvent être réalisées par l#39un ou l#39autre processus seul », a déclaré Chen.
Caractérisation du catalyseur
Pour découvrir les détails du fonctionnement de ces catalyseurs, les scientifiques ont mené un significant éventail d’expériences. Celles-ci comprenaient des études de modélisation informatique, des études de caractérisation physique et chimique à la Nationwide Synchrotron Gentle Resource II (NSLS-II) du Brookhaven Lab – utilisant les lignes de lumière d#39absorption et de diffusion rapides des rayons X (QAS) et de spectroscopie à coque interne (ISS) – et imagerie microscopique à l#39set up de microscopie électronique du Centre des nanomatériaux fonctionnels (CFN) du Laboratoire.
Sur le strategy de la modélisation, les scientifiques ont utilisé des calculs de « théorie fonctionnelle de la densité » (DFT) pour analyser les arrangements atomiques et d#39autres caractéristiques des catalyseurs lors de leur conversation avec l#39environnement chimique actif.
« Nous examinons les buildings pour déterminer quelles sont les phases stables du catalyseur dans les ailments de réaction », a expliqué Ping Liu, co-auteur de l#39étude de la division de chimie de Brookhaven, qui a dirigé ces calculs. « Nous étudions les web-sites actifs et la manière dont ces internet sites se lient aux intermédiaires de la réaction. En déterminant les barrières, ou états de changeover, d#39une étape à l#39autre, nous apprenons exactement remark le catalyseur fonctionne pendant la réaction. »
Les expériences de diffraction des rayons X et d#39absorption des rayons X au NSLS-II ont suivi la façon dont les catalyseurs changent physiquement et chimiquement au cours des réactions. Par exemple, les rayons X synchrotron ont révélé comment la présence de courant électrique transforme le palladium métallique présent dans le catalyseur en hydrure de palladium, un métal essentiel à la manufacturing de H2 et de CO lors de la première étape de réaction.
Pour la deuxième étape, « nous voulions savoir quelle est la structure du système fer-cobalt dans les problems de réaction et comment optimiser le catalyseur fer-cobalt », a déclaré Xie. Les expériences aux rayons X ont confirmé qu#39un alliage de fer et de cobalt ainsi qu#39un peu de cobalt métallique supplémentaire sont présents et nécessaires pour convertir le CO en nanofibres de carbone.
« Les deux travaillent ensemble de manière séquentielle », a déclaré Liu, dont les calculs DFT ont contribué à expliquer le processus.
« Selon notre étude, les web-sites cobalt-fer présents dans l#39alliage aident à rompre les liaisons CO du monoxyde de carbone. Cela rend le carbone atomique disponible pour servir de supply à la building de nanofibres de carbone. Le cobalt supplémentaire est ensuite là pour faciliter la formation de les liaisons CC qui relient les atomes de carbone », a-t-elle expliqué.
Prêt à recycler, carbone négatif
« L#39analyse par microscopie électronique à transmission (TEM) menée au CFN a révélé les morphologies, les structures cristallines et les distributions élémentaires au sein des nanofibres de carbone avec et sans catalyseurs », a déclaré Sooyeon Hwang, scientifique du CFN et co-auteur de l#39étude.
Les photos montrent qu’à mesure que les nanofibres de carbone se développent, le catalyseur est poussé vers le haut et loin de la surface area. Cela facilite le recyclage du métal catalytique, a déclaré Chen.
« Nous utilisons de l#39acide pour lessiver le métal sans détruire les nanofibres de carbone afin de pouvoir concentrer les métaux et les recycler pour les utiliser à nouveau comme catalyseur », a-t-il déclaré.
Cette facilité de recyclage des catalyseurs, la disponibilité commerciale des catalyseurs et les problems de réaction relativement douces pour la deuxième réaction contribuent toutes à une évaluation favorable de l#39énergie et des autres coûts associés au processus, ont indiqué les chercheurs.
« Pour les apps pratiques, les deux sont vraiment importants : l#39analyse de l#39empreinte CO2 et la recyclabilité du catalyseur », a déclaré Chen. « Nos résultats techniques et ces autres analyses montrent que cette stratégie tandem ouvre la porte à la décarbonisation du CO2 en produits de carbone solide de valeur tout en produisant du H2 renouvelable. »
Si ces processus étaient pilotés par des énergies renouvelables, les résultats seraient véritablement négatifs en carbone, ouvrant ainsi de nouvelles opportunités d’atténuation des émissions de CO2.
Cette recherche a été soutenue par le Bureau des sciences du DOE (BES). Les calculs DFT ont été effectués à l#39aide des ressources informatiques du CFN et du National Strength Analysis Scientific Computing Middle (NERSC) du Laboratoire countrywide Lawrence Berkeley du DOE. NSLS-II, CFN et NERSC sont des installations utilisateur du DOE Business of Science.